CN101193817A - 生产氢气或合成气体的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种生产氢气或合成气体的方法，并包括使用分级反应器。本发明进一步涉及使过程有效地运行，以生产有效量氢气和经济有用量的炭黑。本发明进一步公开了一种利用炭黑生产设备和精炼设备的组合装置，以及由本发明各种方法生产的产物。

Description

生产氢气或合成气体的方法
本申请根据35 U.S.C.§119(e)要求于2005年4月6日提交的美国临时专利申请No.60/668754的优先权，其在此全部引入作为参考。
本发明涉及生产氢气或合成气体的多种方法。本发明进一步涉及生产与精炼设备或其它氢气或合成气体使用装置相连的氢气或合成气体的方法的应用。此外，本发明涉及炭黑和一种或多种气体(例如一氧化碳、二氧化碳和氢气，或包含一种或多种这些气体的气体)的生产/回收。
已经进行多种尝试，以设计用于制备气体燃料和炭黑的方法。例如，美国专利号2605178公开了一种利用受限反应区中的粉末状非碳质耐火材料的流化床，生产一氧化碳和氢气的方法。优选使用液化烃材料，例如焦油、沥青、低品位煤等。将氧气和蒸汽的混合物装入反应区中，并且优选将流化床中的温度保持在低于2000。回收一氧化碳和氢气的气体混合物。加入二次(secondary)氧气，以试图反应裂化期间形成的明显量的烟灰和可汽化烃。该专利中的方法不涉及获得可使用的炭黑或利用分级反应器。此外，没有考虑或提及脱硫。
美国专利号2809104涉及液体燃料的气化。该专利公开了重质液体烃(例如重质原油)与蒸汽和游离氧的反应，以产生气体产物的混合物，其包含一氧化碳和氢气。该专利进一步公开了该气体产物可以用作用于各种目的的合成气体、燃料气体或氢气源。在该特定方法中，将重油进料注入蒸汽流，并对该得到的混合物进行强烈湍流调节。在该专利中，按干物质摩尔百分数计算，提供各种量的一氧化碳、二氧化碳、氢气、氮气、甲烷以及组合的硫化羰和硫化氢。在该方法中，没有试图生产炭黑以及气体产物，并且没有使用分级反应器。
美国专利号2987386中，公开了一种通过与氧气反应，从矿物燃料生产一氧化碳和氢气的方法。在该方法中，产物基本上由一氧化碳和氢气以及相对少量的水蒸汽、二氧化碳和夹带的碳质固体构成，该碳质固体可以是非常细的碳颗粒，其可用作炭黑。可以通过将冷却的合成气体与水进行接触，从产物气体除去夹带的碳。此外，该方法的主要意图不是生产或回收明显量的炭黑。此外，没有使用分级反应器。此外，没有试图控制或除去硫。
美国专利号2564736涉及一种生产炭黑的方法。特别地，该专利公开了在没有空气的情况下，燃烧天然气和氧气的流，并且报道炭黑产率增加，此外报道生产有价值的气体产物。该专利公开了利用费-托合成法原理，从而在合适的温度和压力条件下，使一氧化碳和氢气的气体混合物经过催化剂，以产生处于液体燃料范围内的烃。在该专利中，使用炭黑产生炉，并提供天然气和氧气。作为该方法的一部分，该专利公开了再循环尾气的明显部分，并使其与氧气混合，以形成稀释的氧气混合物，然后其可以与天然气燃烧。该专利报道，将一氧化碳和氢气与转移至燃烧空间的氧气进行再引入，对于抑制某些碳破坏反应具有有利的影响。不同于美国专利号2564736的方法，优选本发明方法中不进行尾气的循环。美国专利号2672402提出了一种类似方法。
美国专利号2731328涉及一种生产炭黑的方法，并在一个实施方式中包括从包含一氧化碳的气体生产炭黑。特别地，在游离氧的存在下，在高温下燃烧低级碳质材料，以产生一氧化碳作为燃烧产物。然后在转化室中将产物淬火，并接触固体耐火材料，以形成炭黑和作为副产物的二氧化碳，并在稍微较小的程度上，以形成炭黑和作为副产物的水。
因此，虽然存在上述试图单独形成气体产物或形成气体产物与碳质材料(例如炭黑)，但这些尝试难以形成这样的方法，该方法能够有效地产生明显量的炭黑，并结合有明显量的氢气或氢气和一氧化碳，以从气体除去硫。此外，上述尝试没有采用该生产炭黑和氢气的组合，且没有提供真实可用量的气体和可用量的炭黑，该气体将被供给到使用氢气的装置(例如精炼设备)中。此外，上述尝试受所生产的炭黑类型的限制。
因此，无论是为了生产期望的炭黑产物和较少期望的氢气或合成气体，还是为了形成具有较少期望的炭黑产物的可用合成气体，基本上必须选择上述尝试。
发明内容
本发明的一个特征是克服一种或多种上述缺点。
本发明的另一个特征是提供一种方法，以生产有用的氢气或氢气和一氧化碳气体，任选伴随有可接受量的优质炭黑。
本发明的另一个特征是提供一种组合装置，其包括炭黑生产和精炼设备。
本发明的另一个特征是提供一种基本上“绿色”的操作(operation)，其明显减少气体向环境的排放，包括硫排放。
本发明其它特征和优点将在下述说明部分中提出，并且根据说明书将部分明显，或可以通过本发明的实践而被了解。将通过在说明书和权利要求书中特别指出的要素和组合来认识并实现本发明的目的和其它优点。
为了实现这些和其它优点，并根据在此具体和概括描述的本发明的目的，本发明涉及一种生产至少一种气体和炭黑的方法。该气体至少包含氢气。该方法包括在反应器中，在通过在至少包含氧气的气体中燃烧至少一种燃料而产生的燃烧气体存在下，将至少一种烃原料的至少部分转化为炭黑。燃料可以是部分烃原料，和/或可以是单独的燃料源。炭黑存在于产物流中，并且产物流包含炭黑、一种或多种杂质、氢气和一氧化碳气体。杂质可以包含含硫材料、含氮材料、或两者。在该方法中，含氧气体可以是纯氧，或可以包含主要量的氧气。该方法进一步包括从产物流除去基本上全部炭黑，并从严物流除去至少部分杂质。该方法中可以包括任选步骤，例如通过进行诸如转移反应以将产物流中的至少部分一氧化碳气体转化为二氧化碳，在优选实施方式中，该转移反应还将产生额外的氢气。该方法可以进一步任选包括将严物流转移通过加工装置以用作燃料或化学原料，其中产物流可以主要单独包含氢气，或同时具有一氧化碳。加工装置可以包含石油炼制装置。
本发明还涉及一种生产氢气或伴随有一氧化碳的氢气的方法。该方法包括将氧气和至少一种燃料引入反应器(例如分级反应器)，以形成热燃烧气体流。将至少一种烃原料引入该热燃烧气体流中，以形成包含炭黑、一氧化碳、氢气和含硫材料的产物流。该方法进一步包括从产物流除去炭黑，此外包括从产物流除去含硫材料。然后该方法可以进一步包括将蒸汽引入产物流的剩余部分中，并除去二氧化碳，以获得基本上纯的氢气。将或不将该产物流的任何部分转移至热燃烧气体流、或转移至燃料流或氧气流，可以实现该方法。该方法优选在除去含硫材料后产生具有极低硫量的产物流。
本发明进一步涉及一种组合装置，其包括炭黑生产设备和精炼设备，其中炭黑生产设备包括炭黑反应器，例如分级炭黑反应器，并包括从产物流除去炭黑的装置、从产物流除去硫的装置、将蒸汽引入产物流的装置、除去二氧化碳的任选装置、和将氢气转移到精炼设备的装置。优选，设置该组合装置，使得炭黑生产设备与精炼设备或类似的使用氢气的装置流体联通。
本发明进一步涉及用本发明方法生产的炭黑。
应该理解上述概述和下列详细说明仅是示范性和说明性的，用以进一步说明所要求保护的本发明。
并入并构成本发明的一部分的附图图解了本发明的多种实施方式，其与说明书一起用来说明本发明的原理。
附图说明
图1是展示本发明优选方法的一种实施方式的流程图。
具体实施方式
本发明涉及一种生产氢气或具有一氧化碳或其它气体的氢气的方法，其特别可以是可用于精炼设备或其它使用氢气或合成气体的装置。本发明可以生产伴随有有用量的氢气或氢气和一氧化碳的有用量的炭黑。炭黑的质量、以及单独的氢气的质量或具有一氧化碳的氢气的质量也优选是商业上可接受的。本发明方法可以对炭黑生产和氢气生产进行有用的组合，通过实现二者，发展一种“绿色”方法，其可以明显减少例如在进行加工的位置处的排放，例如尾气排放、以及硫和/或氮排放。此外，本发明方法可以非常经济地利用组合装置，以防止浪费。
在本发明的一种或多种方法中，可以生产伴随有一种或多种气体(例如合成气体、氢气、一氧化碳或其混合物)的炭黑，优选为有用量的一种或多种气体伴随有用量的可用炭黑。为了本发明的目的，合成气体通常被理解为至少氢气和一氧化碳的混合物，其可以例如用于不饱和烃和氧化有机液体的合成，例如在费托型合成中。合成气体可以包含一定量氮气、二氧化碳或其混合物。
在一种实施方式中，实现生产氢气的方法，其中该方法包括将氧气和任选至少一种燃料引入反应器，例如分级反应器，以形成热燃烧气体流。形成热燃烧气体流之前、期间和/或之后，引入至少一种烃原料，以形成产物流。该产物流优选至少包含炭黑、一氧化碳、氢气和含硫材料(例如H2S、CS2、SO2、SOx等)或含氮材料(例如，NOx)或两者。在该方法中，然后可以除去炭黑或从产物流回收炭黑。此外，可以从产物流除去含硫材料和/或含氮材料。任选地，可以将水或蒸汽引入产物流的剩余部分，其可以优选是至少一氧化碳和氢气，并且主要是一氧化碳和氢气。水或蒸汽将至少一些一氧化碳转化为二氧化碳，并形成另外的氢气。然后，可以除去二氧化碳，以获得基本上纯氧气体。可以优选实现该方法，而无需将产物流的任何部分转移至热燃烧气体流，或转移至燃料流或氧气流。换言之，本发明任选不将任何尾气循环回燃烧区或任何预燃烧区。任选地，可以转移部分产物流。例如，可以任选转移约1％至约20％或更多，或约1％至约10％，或约1％至约5％的产物流，其中这些百分数基于体积。
在一种或多种实施方式中，本发明涉及一种生产至少一种气体的方法，其中气体可以至少包含氢气本身或伴随有其它气体。该方法包括在反应器(例如炭黑反应器)中，将至少部分(例如1重量％至90重量％，或10重量％至70重量％)的至少一种烃原料转化为炭黑。在通过在包含氧气的气体中燃烧至少一种燃料而产生的燃烧气体存在下，进行该向炭黑的转化，使得至少部分烃原料转变为炭黑。该气体可以主要是氧气。燃料源可以是部分烃原料，和/或可以是单独的燃料源。当形成炭黑时，它存在于产物流中。产物流包括炭黑、氢气、任选的一氧化碳气体和一种或多种杂质。杂质可以包含含硫物质和/或含氮物质和/或其它杂质。燃烧期间，可以任选使用燃料。此外，在该方法中，除去形成的炭黑，并且通常这意味着除去基本上全部炭黑(例如除去形成的至少80重量％炭黑，例如80重量％至99重量％或更多)。此外，还可以从产物流除去至少部分杂质。
作为选择方案，该方法可以进一步包括将产物流中存在的至少部分一氧化碳气体转化为二氧化碳。例如，将至少部分一氧化碳气体转化为二氧化碳可以包括例如在变换反应器(shift reactor)中，使包含一氧化碳气体的产物流与水和/或蒸汽进行接触。当将蒸汽引入例如变换反应器时，可以在催化床的存在下引入蒸汽。变换反应器通常使一氧化碳和水反应以形成二氧化碳、氢气，并且通常还存在一些一氧化碳气体。一旦形成二氧化碳气体，作为选择方案，可以除去该气体，并任选回收，以用于多种用途。通过将刚经历例如转移反应的产物流通过至少一个洗涤器、或至少一个变压吸附器(pressureswing adsorber)、或至少一个薄膜、或任何其它净化设备、或其任何组合，以从产物流除去二氧化碳气体，可以进行二氧化碳气体的除去和任选的回收。例如，一种或多种这些方法可以除去产物流中至少50体积％的存在的二氧化碳、至少75体积％的存在的二氧化碳、至少90体积％的存在的二氧化碳、或至少95体积％的存在的二氧化碳。例如，可以用一种或多种这些方法除去产物流中约60体积％至约98体积％的存在的二氧化碳。在任何除去至少部分杂质的步骤之前，和/或除去至少部分杂质的步骤期间，和/或除去至少部分杂质的步骤之后，可以将至少部分一氧化碳气体转化为二氧化碳。
如上所述，将产物流中至少部分一氧化碳气体转化为二氧化碳后，一氧化碳气体量可以保留在产物流中。作为选择方案，该方法可以进一步包括从产物流除去至少部分一氧化碳气体。例如，通过将产物流通过至少一个变压吸附器和/或其它净化设备，可以对其进行实现。此外，在这一点上，通过利用例如至少一个变压吸附器，除去一氧化碳气体的剩余部分，该步骤可以进一步除去至少部分甲烷、氮气或其组合，其可存在于产物流中作为杂质。作为选择方案，可以通过变换反应器循环或再加工被除去的任何一氧化碳气体，以将一氧化碳气体的其它部分转化为二氧化碳，伴随有另外的氢气，其可以加入至产物流。通过经由这些各种装置除去一氧化碳气体，在这些各种净化过程和除去步骤后，产物流中剩余的一氧化碳气体在产物流中可以小于10体积％、小于5体积％、或小于2体积％、小于1体积％、或小于500ppm(体积)。
可用于将至少部分烃原料转化为炭黑并形成包含氢气的产物流的方法的反应器可以是各种反应器，例如炭黑反应器。例如，该反应器可以是分级反应器。此外，作为选择方案，可以通过分批加入将烃原料引入反应器。此外，例如，烃原料可以包括初次烃原料和一种或多种二次烃原料。在该方案中，至少部分(例如1重量％至90重量％)初次烃原料转变为炭黑，在其下游，将一种或多种二次烃原料引入反应器。在这种方案中，作为选择方案，至少部分二次烃原料可以转变为炭黑或可以不转变为炭黑。在本发明方法中，作为选择方案，烃原料可以具有至少4重量％的硫含量，基于烃原料的重量。硫含量可以为烃原料重量的约0.05％至约5％。通过多种方法，本发明能够使用具有明显高于通常炭黑制造商使用的硫含量的烃原料。本发明能够通过多种技术除去硫，这些技术包括形成炭黑，并通过多种净化/分离技术(例如可以除去硫的洗涤器)处理产物流，因此可以处理具有高硫含量的烃原料，例如约4重量％至约10重量％或更高硫含量的烃原料。作为选择方案，此外可以使用具有低硫含量的烃原料，例如硫含量约0.1％至约5％或甚至硫含量低于该范围，基于烃原料重量。作为选择方案，相对于本发明方法，燃料和氧气可以约0至约2的燃料/氧气当量比例存在。作为选择方案，烃原料可具有0.5至3.5的氢气与碳摩尔比。作为另一个选择方案，可以进行本发明方法，而无需将产物流循环回到进行炭黑形成的反应器或该点之前。
作为选择方案，本发明方法可以包括在进行转化的位置或之前，将至少一种燃料引入反应器。燃料可以包括或主要是天然气，尽管可以使用其它燃料本身或组合使用。在本发明中，可以用多种装置控制产物流中产生的氢气的体积百分数和产生的炭黑的比例百分数(rate percent)。例如，通过改变烃原料的类型、当存在燃料时的燃料类型、当存在燃料时的燃料比例、氧气与烃原料比例、氧气、燃料和烃原料的相对进料速度、进气的温度、烃原料的温度、化学计量燃烧速率、烃原料中碳与氢的化学计量比例、或其任何组合，可以调节该方法中形成的炭黑与氢气的比例。
反应器可以是分级(staged)反应器或多级(multi-staged)反应器，例如两级或三级反应器。反应器可以是水冷反应器。反应器可以是炭黑反应器，例如美国专利号5190739中公开的，在此引入该专利的全部内容，并形成本申请的一部分。“分级”是指这样的方法，其中第1阶段(stage)是燃烧器，其可以产生基本上没有固体碳的清洁的热燃烧气体。第2阶段是其中可以将原料引入来自第1阶段的热气流的区域，第3阶段是其中进行炭黑的形成并在末端可以猝灭(quench)烟雾的反应器。当使用术语多级时，它通常是指可以在多个位置注入原料，并且下列术语已经用于描述多级：从会聚流的壁和从限定壁缩回插入管(stinger)、打油泵(tickler)、双变换器(dual transition)、和原料注入。术语“区域”、“分区”可以是“分级”的同义词。本发明方法可以是分级的和任选多级的。在本申请中，对于任何反应器类型，优选氧气和至少一种燃料用于形成热燃烧气体流。对于氧气，优选氧气是纯氧或高纯氧。例如，就氧气含量来说，氧气可以具有至少90体积％或至少95体积％的纯度，更优选至少99体积％的纯度，例如99.5体积％或更纯。在至少一种实施方式中，使用的氧气中氮气水平优选为低于全部氧气的5体积％，更优选小于1体积％，甚至更加优选小于0.5体积％，例如约0.05体积％至约0.5体积％，基于气体的总体积。对于燃料，燃料可以是液体燃料。燃料可以是气体、蒸汽或液相，包括但不限于天然气、氢气、一氧化碳、甲烷、乙炔、醇类、煤油等。然而，利用具有高含碳成分(特别是烃)含量的燃料是优选有用的。例如，富含甲烷的流(例如天然气和改性或富集了的天然气)是与其它包含高量烃的流同样优异的燃料，该烃例如多种烃气体和液体以及精炼设备副产物，其包含乙烷、丙烷、丁烷和戊烷级分，燃料油等。最优选，使用天然气。可以将所引入的氧气预加热至较高温度，例如1000或更低。
热气流可以超过30.5米/秒的平均速度流动。燃烧室和反应室之间的压力差可以是至少6.9kPA，例如约10.3kPA至68.9kPA。热燃烧气体通常可以比常规燃烧气体热得多。例如，引入烃原料之前的燃烧气体流的温度为约2500至约5500，更特别是约4000至约5000。可以向下游方向推进热气，并通过将该气体引入小直径的密封原料注射阶段(inection stage)而进行加速，其中该原料注射阶段如果需要可以是锥形或受限的(例如常规的文丘里喉管)。在该方法的该位置处，其可以认为是第二阶段，可以将烃原料注入热燃烧气体流中。可以在第一阶段燃烧完成之后的任何位置注入原料。可以在实现所需渗透的足够压力下，将烃原料注入热燃烧气体流中，从而确保热燃烧气体和烃原料的高速混合。在反应条件下容易挥发的合适烃原料是不饱和烃，例如乙炔、烯烃(例如乙烯、丙烯、丁烯)；芳族化合物(例如苯、甲苯和二甲苯)；某些饱和烃和其它烃例如煤油、萘、萜烯、乙烯焦油、芳香族环状化合物、催化裂化装置残余物、煤焦油等。可以从渗入热燃气流内部区域的多种内聚(coherent)或雾化(atomized)流形式的热燃烧气体流的外部周围，基本上横向注入原料。可选择地，可以从单个或多种内聚或雾化流形式的热燃烧气体流的内部周围，基本上轴向或横向地注入原料。可以通过强迫液体原料通过具有0.05cm至约0.5cm直径范围的多个孔口，引入作为液体流的烃原料，注入期间压力足够获得所需渗透或雾化。可以相对于使用的燃料和氧气的量，调节所使用的原料的量，从而使得用于该碳形成方法的全部燃烧百分率为约15％至约40％，优选为约20％至约25％。
多级方法的第三阶段可以包括反应区，其可使该碳形成反应具有足够的停留时间，使得形成的产物流包含炭黑、一氧化碳、氢气和含硫和/或含氮材料。通过猝灭，在反应结束之前，可以形成该产物流。在每种情况中，停留时间可以取决于所需的特定条件和特定的黑。本方法的停留时间可以从低到1米/秒或更低至约500米/秒或更大之间变化。因此，在该碳形成反应进行所需时间后，可以例如通过将从至少一个喷嘴流出的猝灭液体(例如水)在其上进行喷雾，以终止反应。其中包含悬浮炭黑的热排出气体或产物流可以在下游经过常规的冷却、分离和收集炭黑的步骤。用常规方法，例如沉淀器、旋风分离器、袋式滤器或其组合，可以容易地实现从气流分离炭黑。
在本发明方法中，初次(燃料/氧气)当量比可以为约0至约2，例如约1至约0.8。
作为选择，产物流可以主要或基本上包含氢气。如上所述，可以通过使用变换反应器或其它装置，经由例如转化至少部分一氧化碳至二氧化碳和氢气来除去一氧化碳，以对其进行实现。此外，可以通过洗涤器、变压吸附器、薄膜等除去杂质(例如，含硫材料和/或含氮材料和/或其它杂质)，使得回收气体主要是氢气。如以下更详细的描述，此时氢气可以在产物流中具有至少90体积％的纯度。如上所述，可以通过将主要包含氢气的产物流通过至少一个或更多变压吸附器、或一个或多个薄膜、或其它净化/分离装置或其组合，进一步净化氢气。在一个实施方式中，产物流可以至少包含氢气和一氧化碳，并且在除去任何炭黑之前，氢气和一氧化碳可以约0.5至2或2(或高于2)至约3.5的摩尔比存在。
在该方法中，可以从产物流除去多种杂质或其部分。可以在任何阶段除去杂质。例如，可以在除去炭黑之前、和/或除去炭黑之后、和/或任选使用变换反应器以转化一氧化碳至二氧化碳和氢气之前、和/或该转移反应后，除去杂质。为了本发明的目的，杂质通常包括，但不局限于，含硫材料、甲烷、含氮材料、乙炔和其它烃。实施例包括NOx(例如氮氧化物)、H2S、CS2、SO2、SOx(例如硫氧化物)等。例如可以通过将产物流通过一个或多个洗涤器和/或其它能够除去该杂质的装置，从产物流除去部分杂质。在将产物流通过一个或多个洗涤器和/或其它装置后，例如基于元素硫的硫量在产物流中可以是100ppm或更低。优选，一旦形成产物流并且除去含硫材料后，产物流具有约100ppm或更低的硫量，更优选10ppm或更低，例如约1ppm至约50ppm，或约5ppm至约10ppm。可以通过任何方法实现硫的除去，例如通过可以除去含硫物质的常规洗涤器。
此外，通过此处提及的多种净化技术，在加工后，基于干燥重量，除了水以外，产物流中存在的杂质可以具有5％或更低、1％或更低的总杂质含量，例如100ppm至1％(其中杂质是任何非氢气、一氧化碳、二氧化碳或水的材料)。
作为选择，在本发明中，本发明方法可以在气相物质中的硫(或含硫物质(例如SOx、H2S、SO2))进入大气的反应器位置处，产生小于5重量％的气体排放，基于送入该工艺的总硫量(例如元素硫)。作为选择，气相物质中硫的气体排放可以小于10重量％、或小于20重量％，此外该重量百分率基于送入该方法的总硫量。气相物质中硫范围可以是0.5重量％至10重量％，基于送入该方法的总硫量。
作为选择，该方法可以导致气相物质(或含碳物质，例如COx(例如含碳氧化物))中的碳的气体排放，其中该方法在气相物质中的碳进入大气的反应器位置处产生小于10重量％、或小于20重量％、或小于30重量％的气体排放，基于送入该方法的总碳量(例如元素碳)。在气相物质中，这些范围可以是1重量％至30重量％、或5重量％至25重量％的碳，基于送入该方法的总碳量。
作为选择，每生产1公吨的炭黑，该方法可以在气相物质中的氮(或含氮物质，例如NOx)进入大气的反应器位置处产生例如小于0.01公吨、或小于0.1公吨、或小于1公吨的气体排放。在该方法中，每生产1公吨的炭黑，气相物质中释放的氮气范围可以是0.001公吨至1公吨。
在本发明中，作为选择，本方法可以在反应器中形成大于产物流20重量％、大于25重量％、或大于30重量％的炭黑，基于干基重。该范围可以是产物流的20重量％至60重量％或更多、或25重量％至50重量％，基于干基重。可以形成其它炭黑量。
可以通过形成炭黑，以除去烃原料中存在的部分硫，然后其与炭黑共存。此外，可以通过形成炭黑，以除去烃中存在的部分任意金属，且因此，其与炭黑共存。可以通过多种技术(例如，但不限于，用水对含炭黑的产物流进行旋风分离、过滤和/或洗涤)，除去通过该方法产生的炭黑。
该方法可以进一步包含转移产物流至例如用作燃料或化学原料或其它目的的加工装置，一旦除去炭黑，并任选除去杂质，并任选将一氧化碳转变为二氧化碳和氢气。该加工装置可以包含石油炼制装置。在一个实施方式中，在炭黑生产设备中进行形成炭黑的过程，并在此处描述的多种方法后将产物流转移至石油炼制装置以用于使用。
可以使用从该方法回收的一种或多种气体，或转移到精炼设备或其它使用一种或多种回收气体(例如氢气、一氧化碳、二氧化碳或其任何组合)的装置。可以通过管道或其它装置转移一种或多种气体。例如，可以在贮罐或其它保持设备中储存回收气体，随后用油罐卡车或有轨机动车等，利用用以转移在气相或液化气相中的气体的标准装置，将该气体转移至使用气体的装置。在优选设备中，精炼设备或一种或多种其它使用气体的装置是邻近的，使得气体可以立即通过管道转移到精炼设备或其它使用气体的装置。
作为选择，可以除去该方法产生的炭黑，并且该炭黑可以是符合炭黑的ASTM标准(特别是在结构和/或表面积方面)的炭黑。
在本发明中，在除去任何炭黑之前，产物流中氢气和一氧化碳可以约0.5至约1、或约1至约2、或约2至约3.5的摩尔比存在。在除去任何炭黑之前，其它摩尔比的氢气和一氧化碳可以存在于产物流中。
作为选择，在本发明中，利用一种或多种本发明方法，可以炭黑形式回收引入反应器的全部碳源的至少20重量％。作为选择，可以炭黑形式回收的量可以是引入反应器的全部碳源的至少30重量％，或至少50重量％，或至少60重量％，或约25重量％至约70重量％。
在本发明中，可以回收烃原料中存在的至少15重量％碳(例如至少30重量％)作为炭黑，或可以回收烃原料中存在的至少40重量％或更多的碳作为炭黑。例如，可以回收约15重量％至约65重量％的烃原料中存在的碳作为炭黑。
一旦形成产物流，则产物流优选具有低氮水平含量，例如氮水平含量为产物流的1重量％或更低、5重量％或更低、或10重量％或更低(例如约0.1重量％至约1重量％)。在至少一个实施方式中，包含炭黑、水、一氧化碳、二氧化碳和氢气的产物流具有产物流重量的1重量％或更少、5重量％或更少、或10重量％或更少的杂质，其中杂质包括氮气和/或其它杂质。
对于本发明方法中回收的气体，在至少一个实施方式中，氢气具有至少95％(体积％)的纯度，例如约95％至约99.99％(体积％)的纯氢气体。纯度可以更高。该回收的氢气的纯度的其它范围可以是约98％至99.99％(体积％)、或约99％至约99.995％(体积％)或更多。可以对一种或多种回收气体(例如氢气或二氧化碳)进行许多种常规提纯法，以得到更纯的气体。
可以除去此处所描述的一种或多种杂质的净化和/或除去方法包括，但不局限于，洗涤器、催化床、分子筛、吸附剂、变压吸附器、变温吸附器、使用沸石吸附剂、利用吸气材料、受体材料和/或薄膜(例如渗透膜)。作为另一个实例，可以使用催化剂，例如冠催化剂(coronal-catalyst)。洗涤器(例如低压洗涤器和/或高压洗涤器)可用于除去杂质，如SOx和/或NOx，和其它的杂质。洗涤器可以使用含水洗涤溶液，和/或含水可再生液体，和/或碱溶液，和/或水溶性聚合螯合物等。可以使用单个或多个文丘里洗涤器和/或塔盘式(trayed)排放洗涤器和/或反向扩散洗涤器，和/或冲击表面(impingementsurface)。可以通过聚集和/或吸收和/或吸附来清洁气体。可以使用离心旋风分离器。可以使用清除剂组合物，例如IA族金属或金属化合物，或聚合物(例如大网状聚合物)或其它化合物。可以使用吸附器，例如吸附剂塔和/或催化转化器。通常，可以使用水洗系统和/或过滤系统，如炭过滤器(利用活性碳或浸渍碳)。可以使用喷水和/或干式或湿式洗涤器。这些各种装置、方法、系统的任何组合可用于本发明方法。在本方法中，在任何系列和/或位置处，可以一次或多次使用该装置、方法、系统。可以使用描述于美国专利号6464756、6183542、5895519、5484512、5458748、4663134、4379130、4344920、4344779、4223735、5385689、6511529B1、6482367B1、6333015B1、5681371、4249920、4216001、4008056、3976727、5661987、5354361、4983190、4957523、4299595、6527828B2、6030591、5843395、4910002、和3976451的方法/装置，并且将这些专利的全部内容在此引入作为参考。
在一个或多个实施方式中，二氧化碳具有至少95％(体积％)或更高的纯度，例如二氧化碳的纯度为约95％至约99.99％，或约98％至约99.995％等。
在本发明一个或多个实施方式中，从生产或经济角度考虑，可以对与产生/回收的气体(例如氢气和/或二氧化碳)的量相比的产生/回收的炭黑量进行优化。例如，本发明方法中可以得到炭黑与一种或多种气体的各种相对量。例如，产物流的20重量％至85重量％可以是炭黑。其它范围包括产物流的约30重量％至约80重量％、约40重量％至80重量％、或约50重量％至80重量％是炭黑。
在本发明中，通过获得形成足够量炭黑与足够量氢气和一氧化碳的组合，可以极大地减少硫排放。例如，可以通过形成炭黑，除去烃原料中大部分(例如30重量％至约60重量％)最初存在的硫，并存在于炭黑上，和/或与炭黑共存。可以用如上所述脱硫技术除去剩余部分的硫，或一旦剩余部分的产物流转移到精炼设备或使用氢气的装置，可以由精炼设备除去剩余部分的硫。
在本发明另外的实施方式中，可以使用组合装置，其包含炭黑生产设备和精炼设备或使用氢气或合成气体的设备。炭黑生产设备具有炭黑反应器，例如分级炭黑反应器，和从产物流除去炭黑的装置、从产物流除去硫的装置、将蒸汽引入产物流的任选装置、除去二氧化碳的任选装置、和将由炭黑生产设备生产的氢气或合成气体转移至精炼设备或其它设备的装置。可以任选设计该组合装置，使得没有产物流循环回至炭黑分级反应器。
对于从产物流除去炭黑的装置，例如可以用液体例如水洗涤产物流，以除去炭黑。其它从产物流除去炭黑的技术包括，但不局限于，用多孔介质过滤。
对于从产物流除去硫的装置，如上所指出可以使用可以除去含硫物质的常规洗涤器。对于除去二氧化碳的任选装置，可以使用可除去二氧化碳的常规洗涤器。
对于转移氢气至精炼设备或氢气或合成气体的使用装置的装置，任何技术或管道布置可用于泵送氢气至精炼设备。可以使用贮罐等。
在本发明另一个实施方式中，本发明涉及用上述方法生产的炭黑。使用本发明方法，可以生产基本上任何类型的常规炭黑，例如具有约30至约1000立方厘米/100克的DBP吸油量，和约10至约1000平方米/克的BET表面积。可以用本发明方法生产任何ASTM规范的炭黑。相对于之前在炭黑炉中利用空气氧化剂形成的炭黑，本发明方法可以形成更高结构的炭黑。
通过本发明，所生产的炭黑可以具有多种化学组成。例如，炭黑可以具有下列化学成分：
碳：97.3至99.3％
氢：0.2至0.4％
氧：0.2至1.2％
硫：0.2至1.2％
灰分：0.1至1.0％
挥发性含量：0.6至1.5％
在至少一个实施方式中，本发明可以生产多种符合ASTM-D 1765的N-系列炭黑。例如，用本发明方法可以生产的炭黑可以是N100、N200、N300、N500、N700、或N990系列炭黑。更具体地说，用本发明方法可以生产的炭黑实例包括N110、N121、N220、N220、N231、N234、N299、N326、N330、N339、N347、N351、N358、N375、N539、N550、N650、N660、N683、N762、N765、N774、N990等，并具有与这些ASTM炭黑对于碘吸附、DBPA、CTAB、氮表面积、着色强度等有关的标准性能。为了本发明的目的，碘吸附基于ASTM D-1510，氮表面积基于ASTM D-3037，CTAB表面积基于ASTM D-3765，DBP吸附基于ASTM D-2414，24M4-DPB吸收基于ASTMD-3493，色彩强度基于ASTM D-3265，挥发性基于ASTM D-1620，可萃取物基于ASTM D-3392，灰分含量基于ASTM D-1506，硫含量基于ASTMD-1619。
为了本发明的目的，用该方法可以生产的炭黑可以是硅处理炭黑、二氧化硅涂布炭黑、金属处理炭黑等，如在美国专利号6709506、6686409、6364944、6197274、6150453、6028137、5977213、5948835、和5877238中所公开的，其全部内容在此引入作为参考。
本发明炭黑可以常规方式使用，例如填料、增强剂和/或颜料，并可用于弹性体、调色剂、油墨、聚合物、塑料等。
通过本发明，二氧化碳和硫的总排放明显减小，特别是当使用该组合装置时。可以基本上大量减小排放。因此，本发明提供了一种独特的“绿色”设备，其以有效方式利用全部反应性组分。
申请人具体地引入本公开文本中全部提到的参考文献的全部内容。此外，当给出量、浓度或其它值或参数作为范围、优选范围、或优选上限值和优选下限值的列举时，这被理解为具体公开了由任意上限界限或优选上限值和任意下限界限或优选下限值的任何配对形成的所有范围，而无论是否单独公开这些范围。当此处列举数值范围时，除非另有说明，该范围包括其端点和该范围内全部整数和分数。当定义范围时，本发明范围不限于列举的具体值。
除非另有说明，气体纯度水平和百分率是体积百分率。通过考虑这里公开的本发明说明书和本发明实践，本发明的其它实施方案对于本领域技术人员来说是显而易见的。本说明书和实施例被认为仅是由权利要求和其等效物表明的本发明真实范围和精神的示例。

Claims (60)

1.一种生产至少一种气体的方法，其中所述气体至少包含氢气，所述方法包括：
(a)在反应器中，在通过在基本上由氧气构成的气体中燃烧燃料而产生的燃烧气体存在下，将至少一种烃原料的至少部分转化为炭黑，其中所述炭黑存在于产物流中，并且所述产物流包含炭黑、一种或多种杂质、氢气和一氧化碳气体，其中所述杂质包含含硫材料或含氮材料或两者，其中所述燃料是部分所述烃原料或单独的燃料源；
(b)从所述产物流除去基本上全部炭黑；和
(c)从所述产物流除去至少部分所述杂质。
2.权利要求1的方法，进一步包括将所述产物流中至少部分所述一氧化碳气体转化为二氧化碳。
3.权利要求2的方法，其中至少部分所述一氧化碳气体向二氧化碳的所述转化包括在变换反应器中，将包含所述一氧化碳的所述产物流与水或蒸汽进行接触，以在所述产物流中产生另外的氢气和二氧化碳。
4.权利要求2的方法，进一步包括基本上除去和任选回收所述二氧化碳。
5.权利要求4的方法，其中所述二氧化碳的所述基本除去包括经由至少一个洗涤器、或至少一个变压吸附器、或至少一个薄膜、或一个或多个洗涤器、或一种或多种受体材料、或其任何组合，通过处理所述包含二氧化碳的产物流，以除去二氧化碳。
6.权利要求3的方法，其中通过将所述氢气通过一个或多个变压吸附器或一个或多个薄膜或其组合，以净化所述氢气。
7.权利要求1的方法，其中进行所述方法，无需将所述产物流循环至步骤(a)中所述的反应器。
8.权利要求1的方法，其中所述至少一种烃原料包含初次烃原料和至少一种二次烃原料，其中至少部分所述初次烃原料转变为炭黑，在所述初次烃原料的下游，将所述二次烃原料引入所述反应器中。
9.权利要求1的方法，其中所述反应器是分级反应器。
10.权利要求1的方法，进一步包括通过多次分批加入，将所述烃原料引入所述反应器中。
11.权利要求1的方法，其中以炭黑形式回收至少20重量％的引入所述反应器的全部碳源。
12.权利要求1的方法，其中以炭黑形式回收至少30重量％的引入所述反应器的全部碳源。
13.权利要求1的方法，其中以炭黑形式回收至少50重量％的引入所述反应器的全部碳源。
14.权利要求1的方法，其中以炭黑形式回收至少60重量％的引入所述反应器的全部碳源。
15.权利要求1的方法，其中以炭黑形式回收25重量％至约70重量％的引入所述反应器的全部碳源。
16.权利要求1的方法，进一步包括在进行所述转化的位置或之前，将至少一种燃料引入所述反应器中。
17.权利要求16的方法，其中所述燃料包括天然气。
18.权利要求1的方法，其中至少部分所述杂质从所述产物流的所述除去包括将所述产物流通过至少一个洗涤器，该洗涤器除去含硫物质或含氮物质或两者。
19.权利要求18的方法，其中在将所述产物流通过至少一个用于除去含硫物质的洗涤器后，所述产物流具有100ppm或更小的含硫量。
20.权利要求1的方法，其中通过改变所述烃原料的类型、当存在燃料时的燃料的类型、当燃料存在时的氧气与燃料的比例、氧气与烃原料的比例、原料气的温度、所述烃原料的温度、化学计量燃烧速率、所述烃原料中碳与氢气的化学计量比例、或氧气、燃料和烃原料的相对进料速度、或其组合，对所述产物流中的所述氢气体积百分数和炭黑重量百分数进行控制。
21.权利要求2的方法，其中在除去至少部分所述杂质的所述步骤之前，进行至少部分所述一氧化碳气体向二氧化碳的所述转化。
22.权利要求2的方法，其中在除去至少部分所述杂质的所述步骤期间和/或其后，进行至少部分所述一氧化碳气体向二氧化碳的所述转化。
23.权利要求2的方法，其中在将所述产物流中至少部分所述一氧化碳转化为二氧化碳后，一些一氧化碳气体剩余在所述产物流中，并且所述方法进一步包括从所述产物流除去至少部分所述剩余的一氧化碳气体。
24.权利要求22的方法，其中部分所述一氧化碳气体的所述除去包括将所述产物流通过至少一个变压吸附器。
25.权利要求23的方法，其中使用至少一个变压吸附器的一氧化碳气体的所述除去进一步除去至少部分在所述产物流中作为杂质存在的甲烷、氮气或其组合。
26.权利要求22的方法，其中通过变换反应器循环或再加工所述除去的一氧化碳气体，以将另外部分的所述一氧化碳转化为二氧化碳。
27.权利要求1的方法，其中所述氧气具有至少90重量％的纯度。
28.权利要求1的方法，其中基于干燥重量，除了水以外，所述杂质具有1％或更小的杂质含量。
29.权利要求1的方法，其中基于干燥重量，除了水以外，所述杂质具有5％或更小的杂质含量。
30.权利要求1的方法，其中所述反应器具有约2500至约5500的燃烧温度。
31.权利要求1的方法，其中所述反应器具有约4000至约5000的燃烧温度。
32.权利要求1的方法，其中基于所述烃原料的重量，所述烃原料具有至少4重量％的硫含量。
33.权利要求1的方法，其中基于所述烃原料的重量，所述烃原料具有约0.1重量％至约5重量％的硫含量。
34.权利要求1的方法，其中在气相物质中的硫进入大气的所述反应器位置处，基于送入所述方法中的硫的总量，所述方法导致小于5重量％的气体排放。
35.权利要求1的方法，其中在气相物质中的硫进入大气的所述反应器位置处，基于送入所述方法中的硫的总量，所述方法导致小于10重量％的气体排放。
36.权利要求1的方法，其中在气相物质中的硫进入大气的所述反应器位置处，基于送入所述方法中的硫的总量，所述方法导致小于20重量％的气体排放。
37.权利要求1的方法，其中在气相物质中的氮进入大气的所述反应器位置处，每生产1公吨的炭黑，所述方法导致小于约0.01公吨的气体排放。
38.权利要求1的方法，其中在气相物质中的碳进入大气的所述反应器位置处，基于送入所述方法中的总碳量，所述方法导致小于10重量％的气体排放。
39.权利要求1的方法，其中按干物质计算，所述方法在所述反应器中形成的炭黑量大于所述产物流的20重量％。
40.权利要求1的方法，其中按干物质计算，所述方法在所述反应器中形成的炭黑量大于所述产物流的25重量％。
41.权利要求16的方法，其中所述燃料和所述氧气以约0至约2的燃料/氧气当量比例存在。
42.权利要求1的方法，其中通过形成所述炭黑，除去所述烃原料中存在的部分硫，且该硫与所述炭黑共同存在。
43.权利要求1的方法，其中通过形成所述炭黑，除去所述烃原料中存在的部分金属，且该金属与所述炭黑共同存在。
44.权利要求1的方法，其中通过用水对所述包含所述炭黑的产物流进行旋风分离或过滤和/或洗涤，实现所述炭黑的所述除去。
45.权利要求1的方法，在步骤(C)后，进一步包括转移所述产物流至加工装置以用作燃料或化学原料。
46.权利要求43的方法，其中所述加工装置包括石油炼制装置。
47.权利要求43的方法，其中在炭黑生产设备中，进行存在于产物流内的所述炭黑的形成过程，并在步骤(C)后将所述产物流转移到石油炼制装置。
48.权利要求1的方法，其中在步骤(b)中除去的所述炭黑是至少在结构和表面积方面至少符合炭黑的ASTM规范的炭黑。
49.权利要求3的方法，其中在催化床的存在下引入所述蒸汽。
50.权利要求1的方法，其中所述产物流至少包含氢气和一氧化碳，并且在除去所述炭黑之前，所述氢气和一氧化碳以约0.5至2的摩尔比存在于所述产物流中。
51.权利要求1的方法，其中所述产物流至少包含氢气和一氧化碳，并且在除去所述炭黑之前，所述氢气和一氧化碳以2至约3.5的摩尔比存在于所述产物流中。
52.权利要求1的方法，其中所述烃原料具有0.5至3.5的氢气与碳摩尔比。
53.权利要求2的方法，其中在所述转化和所述除去杂质后，基于所述产物流的体积，所述产物流包含约90体积％至约99.99体积％的氢气。
54.权利要求4的方法，其中回收的二氧化碳具有约90％至约99.99％的纯度水平。
55.用权利要求1的方法生产的炭黑。
56.权利要求1的方法，其中在气相物质中的氮进入大气的所述反应器位置处，每生产1公吨的炭黑，所述方法导致小于约0.1公吨的气体排放。
57.权利要求1的方法，其中在气相物质中的氮进入大气的所述反应器位置处，每生产1公吨的炭黑，所述方法导致小于约1公吨的气体排放。
58.权利要求1的方法，其中按干物质计算，所述方法在所述反应器中形成的炭黑量大于所述产物流的30重量％。
59.权利要求1的方法，其中在气相物质中的碳进入大气的所述反应器位置处，基于送入所述方法中的总碳量，所述方法导致小于20重量％的气体排放。
60.权利要求1的方法，其中在气相物质中的碳进入大气的所述反应器位置处，基于送入所述方法中的总碳量，所述方法导致小于30重量％的气体排放。
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